Carolina Crescentini cresceu no bairro romano de Monteverde. Originalmente queria ser crítica de cinema, mas aos 19 anos seu interesse pela atuação aumentou e ela decidiu frequentar várias escolas de teatro, incluindo o "Teatro Azione" e o prestigioso "Centro Sperimentale di Cinematografia". Apareceu em um comercial de TV (dirigido por Gabriele Muccino), vários videoclipes e curtas-metragens, mas seu grande avanço veio em 2007, quando foi escolhida pelo diretor Fausto Brizzi para a comédia adolescente e sucesso de bilheteria Notte prima degli esami - Oggi (2007), ao lado de Nicolas Vaporidis. O filme foi tão bem-sucedido que Vaporidis e Crescentini se uniram novamente seis meses depois para rodar o thriller Cemento armato (2007), no qual, pela primeira vez, interpretando uma vítima de estupro, mostrou seu talento dramático; ela recebeu uma indicação de Melhor Atriz no Silver Ribbon Awards por esse filme. No ano seguinte, estrelou como Benedetta em Parlami d'amore (2008), no qual foi dirigida pelo irmão de Gabriele Muccino, Silvio. Sua excelente atuação como uma garota frágil e autodestrutiva no filme lhe rendeu sua primeira indicação ao David di Donatello Awards (o Oscar italiano). Sempre oferecendo atuações interessantes (mesmo em papéis pequenos, como Anna em I demoni di San Pietroburgo (2008)), Carolina Crescentini é, sem dúvida, uma das atrizes jovens mais talentosas que a Itália tem a oferecer no momento.