Pauline Burlet começou a ter aulas de teatro aos cinco anos. Foi descoberta por Olivier Dahan aos nove anos, que a escolheu para ser a jovem Édith Piaf em seu filme La Môme (2007), interpretando a versão jovem da personagem de Marion Cotillard.

Com seu papel em Dead Man Talking (2012), de Patrick Ridremont, foi indicada ao Magritte Award na Bélgica na categoria de Atriz Mais Promissora.

Em 2013, estrelou Le Passé (2013), de Asghar Farhadi, interpretando Lucie, a filha adolescente e rebelde da personagem de Bérénice Bejo. Por seu papel nesse filme, Pauline ganhou um Magritte Award de Atriz Mais Promissora em 2014.

Em 2014, interpretou Lili Franchet, protagonista da minissérie Résistance (2014), na França.