Pauline Burlet comenzó a tomar clases de actuación a los cinco años. Fue descubierta por Olivier Dahan a los nueve años, quien la eligió para interpretar a la joven Édith Piaf en su película La Môme (2007), dando vida a la versión joven del personaje de Marion Cotillard.

Con su papel en Dead Man Talking (2012) de Patrick Ridremont, fue nominada a un Premio Magritte en Bélgica como Actriz Más Prometedora.

En 2013, protagonizó Le Passé (2013) de Asghar Farhadi, interpretando a Lucie, la hija adolescente y rebelde del personaje de Bérénice Bejo. Por su papel en esta película, Pauline ganó un Premio Magritte como Actriz Más Prometedora en 2014.

En 2014, interpretó a Lili Franchet, protagonista de la miniserie Résistance (2014) en Francia.